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納米MnOx/Ti電催化膜電極形貌調(diào)控及環(huán)己烷催化氧化性能

李建新; 亓玉波; 張玉軍; 尹振; 王虹 天津工業(yè)大學(xué)省部共建分離膜與膜過(guò)程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室/分離膜科學(xué)與技術(shù)國(guó)家級(jí)國(guó)際合作研究中心; 天津300387; 天津工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院; 天津300387; 天津工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院; 天津300387
  • 電催化氧化
  • 電催化膜反應(yīng)器
  • 納米錳氧化物
  • 環(huán)己烷氧化
  • ka油選擇性

摘要:為實(shí)現(xiàn)高性能催化氧化環(huán)己烷,以高錳酸鉀為錳源,通過(guò)控制高錳酸鉀的濃度,利用水熱法成功制備形貌可控的納米線、納米花球和納米片錳氧化物負(fù)載多孔Ti電催化膜電極(nano-MnOx/Ti),通過(guò)高分辨電子顯微鏡、循環(huán)伏安法和電化學(xué)交流阻抗等表征方法考察不同形貌的nano-MnOx/Ti多孔膜電極的電催化性能。同時(shí),以此為陽(yáng)極,不銹鋼網(wǎng)為陰極,構(gòu)建電催化膜反應(yīng)器(ECMR),催化氧化環(huán)己烷制備環(huán)己醇和環(huán)己酮(KA油),考察初始濃度、反應(yīng)溫度、停留時(shí)間和電流密度等操作參數(shù)對(duì)環(huán)己烷轉(zhuǎn)化率和KA油選擇性的影響。結(jié)果表明:KMnO4濃度為5.0mmol/L時(shí)可制得納米線狀MnOx,由此制得的納米線狀MnOx/Ti膜電極電化學(xué)性能最優(yōu);環(huán)己烷轉(zhuǎn)化率隨著初始濃度的降低和停留時(shí)間的延長(zhǎng)而增大,隨著反應(yīng)溫度和電流密度的增大先增大后減小;環(huán)己醇選擇性隨著初始濃度的降低和反應(yīng)溫度、停留時(shí)間、電流密度的增大而減小,而環(huán)己酮選擇性隨之增大;最佳操作條件為反應(yīng)溫度30℃、環(huán)己烷10mmol/L、電流密度3.0mA/cm2、停留時(shí)間30min,此時(shí)采用納米線狀MnOx/Ti膜電極構(gòu)建的ECMR中環(huán)己烷轉(zhuǎn)化率為15.2%,環(huán)己酮選擇性為81.1%,KA油總選擇性大于99%.

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